Oui. Le secours en espèce doit cependant être conforme à vos statuts (association d'aide sociale, par exemple).
Cependant, le don pur et simple n'est pas très recommandé : il posera des risques fiscaux pour les bénéficiaires et du côté de l'association pourrait être requalifié en rémunération si l'Urssaf trouvait une contrepartie. Par exemple, évitez que la personne aidée fasse des travaux pour l'association ou participe de manière active à certaines tâches, ce qui pourrait être assimilé à du travail au noir.
Concernant le compte où ces écritures doivent être enregistrées, cela dépend si elles ont un caractère exceptionnel ou pas. Si c'est exceptionnel, les inscrire dans le compte 6713 « dons, libéralités » ; si elles ont un caractère courant, dans le compte 658 « autres charges de gestion courante ». Par ailleurs, les dons courants peuvent aussi être inscrits dans le compte 6238.